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金属有机框架中11.4nm内径的超大三维笼用于核酸提取

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发布时间 :2023-05-31 09:00  来源:科研

近日,《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)在线发表5297要玩就玩最好的邓鹤翔教授团队在金属有机框架材料(MOF)领域的最新成果。该研究设计合成了一系列的新型介孔MOF材料——MOF-919、-929和-939,其晶体结构中最大的三维笼状孔道内径达6.0、8.5和11.4nm,刷新了MOF材料的记录。

该论文题目为“金属有机框架中超大三维笼用于核酸提取”《Extremely Large 3D Cages in Metal?Organic Frameworks for Nucleic Acid Extraction》。第一作者为5297要玩就玩最好的的2020级博士生胡高力,通讯作者为邓鹤翔教授。

以分子精度构建具有特定尺寸和几何形状的三维(3D)空间一直以来是合成化学的重要挑战之一。通常在超分子化学(Supramolecular Chemistry)中以分子笼的形式出现,而在网格化学(Reticular Chemistry)中则是形成空间无限拓展的三维笼状孔道。这些笼或笼状孔道为客体分子提供了分子定制的空间,被广泛用于气体的吸附、分离和转化。如在笼内引入更大的客体,如药物及蛋白质、核酸等生物大分子,则需要尺寸匹配的、更大的三维笼。然而,随着尺寸的增大,相应晶体合成和结构的表征难度呈指数级上升。到目前为止,在超过10万种MOF的晶体中,只有极少数具有介孔(2-50 nm)笼,其内径极限在6 nm左右。

在此工作中,研究者以多面体拓扑结构的扩展效率为突破口,选择了具有最高扩展效率的多面体进行同拓扑扩展合成,基于吡唑羧酸合成出长度分别为0.85 nm和1.3 nm的有机配体,构筑了一系列新型MOF晶体,成功获得了内径8.5 nm,晶胞参数为17.4 nm的立方相MOF-929;以及内径11.4 nm,晶胞参数为22.8 nm的立方相MOF-939(图一),拓展了分子组装的尺寸边界。研究者利用小角X射线散射、同步辐射X射线衍射、电子衍射、透射电镜成像、气体吸附等多种手段对MOF的结构进行了解析和表征。揭示了多面体类型在同拓扑扩展中的重要作用,以及化学键面密度是限制孔径增长的关键因素。所获得的具有超大三维笼的MOF晶体可用于提取核糖体RNA(4700 nt)及质粒(3182 bp)等生物大分子,在核酸的提取、疾病的诊断和治疗等方面有很好的应用前景。

论文的合作者包括中国科5297要玩就玩最好的院士、5297要玩就玩最好的周翔教授,彭双副研究员、博士后严微、研究生孙雨晴、赵铖彬、上海科技大学博士后周毅以及苏州大学副教授刘琦。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国博士后科学基金的支持。5297要玩就玩最好的科研公共服务条件平台、上海同步辐射光源(SSRF)、Thermo Fisher Scientific公司上海NanoPort电镜中心为此项工作的开展提供了有力的支撑。

图一.基于具有高拓展效率多面体的MOF晶体同拓扑结构合成,在MOF-939中获得创纪录的11.4 nm笼状孔道。

原文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c02128

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